VRで添付画像のようなUIをコントローラーのボタンを押すと、
常に目の前（正面）に表示させるようにしたいのですが、
どういった方法がありますでしょうか？
VR上ではその仕組み上、2DのUIを扱うことはできません。常に正面に配置するためには3D UIを配置し、カメラの向きに合わせて正面を向かせる必要がありますが、これはVR上で酔いを発生させる要因となりやすいので、オススメできません。
VRでのUIデザインというのは非常に難易度の高い分野で、今も沢山の研究が行われています。下記のリンクからVRでのUIデザインについてをぜひ調べてみてください。
ご返答ありがとうございます。